金属氧化物催化剂在SCR工艺的应用

常治辉 原创 | 2017-04-23 23:02 | 收藏 | 投票

 金属氧化物催化剂在SCR 工艺中研究也较为广泛,目前工业上应用成熟的SCR 催化剂有非负载型金属氧化物催化剂、以TiO2 和以Al2O3 陶瓷为载体的金属氧化物催化剂等。其中,传统的负载型金属氧化物催化剂主要以V2O5 为主剂,掺杂Mo、W的复合氧化物,这些催化剂反应温度窗口较高,在低温难以满足实际要求。TiO2 具有价廉、无毒、无腐蚀的性能,以其为载体合成的催化剂具有较好的低温活性,并且掺杂其他金属后易于在晶格中形成氧空缺,所以TiO2被广泛用作载体负载其他金属氧化物作为低温SCR 催化剂。在低温NH3-SCR 领域由于Mn 元素的外层电子排布为3d54s2 型,在反应中价态变化较多,因此可以得到较高的脱硝效率。PENA 等在TiO2 上负载V、Cr、Mn、Fe 等金属氧化物作为催化剂时得出在120℃时Mn 脱硝活性最好并且N2的选择性最高。WU 等[16]采用共沉淀法制备的MnOx/TiO2 催化剂在150~250℃,NO 的转换率达到90%以上,当Mn 与Ti 摩尔比低于0.4 时,脱硝效率与负载量存在正相关性,并且氧气对反应有一定的促进作用,氧气浓度3%时脱硝效率最高。WU等还用过渡金属元素(Fe、Cu、Ni 和Cr)对该

催化剂进行了元素掺杂,以改善MnOx 在催化剂表面的分散性和催化剂的晶格结构,得到以下结论:
  负载量提高对催化剂效率的提高程度有限,当Mn与Ti 的摩尔比高于0.4 时,脱硝效率几乎不再提高,但是元素的掺杂可以在很大程度上提高催化剂的脱硝活性,尤其是铁元素对锰钛催化剂的脱硝活性提高最大。KANTCHEVA[18]采用in situ FTIR 技术研究了MnOx/TiO2 在低温下的脱硝机理,结果显示NO在催化剂表面形成了NO–、NOH 和NO2,NO 和O2 在较低温度下可以同时吸附形成不同结构的硝酸盐,这些硝酸盐在催化剂表面的热稳定性小于在纯TiO2 上的热稳定性,这导致了低温脱硝效率的提高。闫志勇等 采用共沉淀方式制备的V2O5-WO3-MoO3/TiO2,在V、W 和Mo 与Ti 的质量比为0.03、0.15、0.30 时效率最高,此时脱硝效率较高是由于在该配比时,晶型结构最为优良。此外,硫酸盐类在TiO2 表面不稳定,易于分解,因此,TiO2 具有一定的抗硫性能[16]。LONG 等[20]以TiO2为载体,负载含量不同的Fe 与Mn,结果表明,当Mn-Fe/TiO2 中Mn 与Fe 摩尔比为1∶1 时,催化活性较高而且N2 选择性很高,同时也具有一定的抗水和抗硫的性能。刘炜采用湿法浸渍法制备的Ce-Mn/TiO2 催化剂,在水和二氧化硫存在、120℃时NO 的转化率保持在95%以上,该效率得益于Ce元素优良的储氧能力[22]和Ce 元素引入TiO2 晶胞引起的氧空位的增加。由于具有上述优点,钛系催化剂工业应用较早,使用较为广泛,并且催化剂抗硫性能的增强多以钛元素掺杂为主。
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